刘军副教授课题组《Chinese Chemical Letters》：展示双S-通道g-C3N4/Ag3PO4/g-C3N5光催化剂通过增强分子氧活化去除四环素类污染物的机理研究
抗生素被广泛用于治疗感染性疾病。近年来，由于这些抗生素的过度使用和释放，在天然水底物和尿液中都检测到这些抗生素。具有广谱杀菌的四环素（TC）是世界上生产和消费的第二大抗生素。由于对DNA合成的破坏作用，TC的生殖和发育风险被广泛报道。因此，有必要有效地消除这些有害污染物。然而，传统的废水处理由于其抗菌性能和结构的化学稳定性而无法去除有害物质TC。利用太阳能的光催化技术被认为是解决这一棘手问题的理想选择，因为它具有很强的氧化性和节能性。
2024年10月11日，湖南工业大学生化学院刘军副教授课题组在《中国化学快报》(Chinese Chemical Letters)杂志在线发表了题为“双S-结g-C3N4/Ag3PO4/g-C3N5光催化剂通过增强分子氧活化去除四环素类污染物的机理研究（Dual S-Scheme g-C3N4/Ag3PO4/g-C3N5 photocatalysts for removal of tetracycline pollutants through enhanced molecular oxygen activation）”的研究论文。
该论文通过分解法制备了双S型g-C3N4/Ag3PO4/g-C3N5异质结，该异质结对盐酸四环素的降解性能增强，在不同的水底物和离子下具有理想的稳定性。与g-C3N4、g-C3N5和Ag3PO4相比，双S-结 g-C3N4/Ag3PO4/g-C3N5异质结对盐酸四环素的去除率分别提高4.4倍、3.4倍和2.5倍。基于载流子动力学分析和能带结构计算，确定了Ag3PO4与g-C3N4（和g-C3N5）之间存在两条分子氧活化通道。更重要的是，根据这种激发电子的双重消耗过程，双S-结g-C3N4/Ag3PO4/g-C3N5可以抑制电荷重组，这是提高光催化活性的关键。此外，中间体的测定也支持了MOA在这些光催化反应中的重要作用。本文报道了MOA中两个以“V”型带结构产生活性氧的活性位点。多次检测也证实了反应中的电子动力学，表明从内场效应中增强了电荷分离和迁移，从双S-结机制中增强了电子捕获。本研究为双s型光催化剂的设计和机理分析提供了新的研究方向。
图1所示扫描电镜图(a) N4/N5, (b) APO, (c) N4/APO/N5，能谱图(d)全扫描图，(e) c, (f) N, (g) Ag, (h) O, (i) P。(j)制备样品的XRD谱图。N4/N5、APO和N4/APO/N5的(k)全谱、(l) N 1s和(m) Ag 3d的XPS光谱。
图2所示(a)提出的双s方案光催化电荷转移和(b)三元复合材料表面空间极化示意图。
湖南工业大学生命科学与化学学院刘军副教授、杨纯副教授和北京工商大学马东阁教授为论文的共同通讯作者；湖南工业大学生命科学与化学学院研究生刘颖和同济大学博士生易赋淘为本论文共同第一作者。湖南工业大学生命科学与化学学院“生物医学纳米材料与器件”湖南省重点实验室平台为该工作提供了技术支持。该工作得到了国家自然科学基金委、湖南省自然科学基金委等方面的资助。
原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1001841724010623
