汤建新教授课题组《Macromolecules》：提高双层水凝胶致动器界面韧性的同步紫外聚合策略利用同步紫外聚合策略
在科技飞速发展的今天，软体机器人和生物医学设备正逐渐走进人们的视野，它们在执行精确操作、生物医学传感等领域展现出巨大潜力。而在这些设备的核心部件中，高性能的水凝胶执行器起着至关重要的作用。双层水凝胶执行器因其独特的结构和性能，被广泛研究并应用于各种机械阀门、软体机器人和仿生设备中。它们能够通过内部结构的差异化变形，快速响应外部刺激，实现驱动效果。然而，这类执行器在实际应用中常常因为两层水凝胶之间的界面韧性不足而出现分层现象，导致驱动性能下降。相关成果“Synchronous Ultraviolet Polymerization Strategy to Improve the Interfacial Toughness of Bilayer Hydrogel Actuator”发表在2023年6月16日的Macromolecules期刊上。
本研究通过在水凝胶的制备过程中引入紫外线引发自由基聚合，实现了两层水凝胶之间的强韧结合。具体而言，他们首先制备了以明胶和聚(N-羟乙基丙烯酰胺)[gelatin/PHEAA]为功能层，聚(N-异丙基丙烯酰胺-co-N-羟乙基丙烯酰胺)[P(NIPAM-co-HEAA)]为驱动层的双层水凝胶执行器。在制备过程中，通过精确控制单体的渗透时间和浓度，利用紫外线照射引发聚合反应，使得两层水凝胶在界面处形成了大量的共价键和聚合物链的拓扑缠结结构(图1)。
图1. 明胶/PHEAA−P(NIPAM-co-HEAA)双层水凝胶的制备。
实验结果显示，经过同步紫外线聚合处理后的双层水凝胶执行器，其界面韧性最高可达508.11 ± 45.62 J/m2，相较于传统方法制备的水凝胶执行器，界面韧性得到了显著提升(图2)。
图2. (a, b) NIPAM浓度，(c, d) HEAA浓度，(e, f)渗透时间对明/PHEAA−P(NIPAM-co-HEAA)双层水凝胶致动器界面韧性的影响。
此外，通过将NIPAM与亲水性单体N-羟乙基丙烯酰胺(HEAA)共聚，研究团队还成功提高了水凝胶执行器的下临界溶解温度(LCST)，使其在90 °C下仍能展现出稳定的驱动能力(图3)。
图3. 明胶/PHEAA−P(NIPAM-co-HEAA)双层水凝胶的致动性能及应用。 (a) 不同温度下不同NIPAM浓度的双层水凝胶致动器的致动图和 (b) 致动角度。 (c)含40 wt % NIPAM的双层水凝胶致动器在不同温度下的致动角度-时间曲线。 (d)双层水凝胶致动器的致动稳定性。 (e) 0 ~ 15 min的“十字”形仿生爪抓取过程。
这一发现不仅为双层水凝胶执行器的制备提供了新的思路，也为软体机器人和生物医学设备在高温环境下的应用提供了可能。在实验部分，研究人员详细描述了双层水凝胶执行器的制备过程、机械性能测试、界面韧性测试、扫描电子显微镜和能量色散谱表征、溶胀测试以及驱动性能测试等。通过一系列科学的实验设计和严谨的数据分析，研究团队全面地展示了同步紫外线聚合策略在提升双层水凝胶执行器性能方面的优势。
该工作得到了国家自然科学基金（51774128）、湖南省自然科学基金（2023JJ40263）以及湖南省教育厅科研基金（21C0425）的支持。
原文链接：https://pubs.acs.org/10.1021/acs.macromol.3c00419
